NORM (Naturally Occurring Radioactive Material) nella crosta terrestre, nel suolo e nei materiali edili – Approccio statistico e geologico al problema del radon.
Per una maggior comprensione delle grandezze fisiche e chimiche citate e sui loro valori vedi: “Unità di misura delle grandezze del Rn-222 e dei suoi figli“.
Introduzione
Dal testo Modern-nuclear-chemistry – Loveland Morrissey Seaborg – 2006 si ricava che sul nostro pianeta esistono circa 70 radionuclidi naturali. La maggior parte appartengono ad elementi pesanti presenti nelle serie di decadimento aventi come progenitori l’U-238, l’U-235 e il Th-232. Esistono però anche alcuni importanti radionuclidi di elementi leggeri, come il H-3, il C-14 e il K-40. Sono presenti ovunque: nel suolo, nell’aria, nell’acqua, nelle piante e negli animali. In un corpo umano medio di 70 [kg] si possono trovare 4400 [Bq] di K-40 e 3600 [Bq] di C-14. Una tipica dieta giornaliera contiene 1[pCi/giorno] di radioattività tra U-238, Ra-226 e di Po-210. L’aria che respiriamo contiene tipicamente 0,15 [pCi/l] di Rn-222 e l’acqua che beviamo contiene più di 10 [pCi/l] di H-3. Non dobbiamo dimenticare che la quantità di calore all’interno della Terra è in maggioranza dovuta ai decadimenti radioattivi di uranio, torio, potassio e della loro eventuale progenie. Secondo il testo sopracitato la crosta terrestre contiene infine circa 10 ppm di torio e 4 ppm di uranio (sono valori approssimativi).
I radionuclidi possono essere classificati come primordiali, cosmogenici o antropogenici. I primi (una cinquantina) sono quelli, di lunga vita media, che sono sopravvissuti dal momento in cui si sono formati (verosimilmente all’interno di stelle); essi comprendono anche la eventuale progenie. I principali nuclidi di questo gruppo sono K-40, Rb-87, U-238, U-235 e Th-232.
Il K-40 emette raggi gamma o beta e decade in Ar-40 o Ca-40 (che sono stabili). Il potassio ha pertanto una attività specifica di circa 855 [pCi/g], cioè 31,6 [Bq/g]. Tenendo conto che il K-40 è una percentuale isotopica del 0,0117% del potassio si ricava che l’attività del K-40 puro è pari a circa 263000 [Bq/g]. Il Rubidio, malgrado la sua alta attività specifica di 2400 [pCi/g], contribuisce molto poco alla radioattività ambientale a causa della sua minima presenza in natura. U-238 è il capostipite della principale serie radioattiva che porta, attraverso 14 nuclidi intermedi, al Pb-206. U-235 è il capostipite di una seconda serie naturale radioattiva che, attraverso 11 nuclidi intermedi, porta al Pb-206; la serie di U-235 non ha l’interesse delle altre due a causa della scarsa abbondanza del capostipite in natura e della bassa vita media del Rn-219. Il Th-232 è a sua volta il capostipite di un’altra serie che, attraverso 10 nuclidi intermedi, arriva al Pb-208. Data la lunga vita dei capostipiti le serie sono in equilibrio secolare; pertanto le singole attività dei nuclidi di ciascuna serie sono uguali tra loro, a meno che il campione di materiale non sia stato chimicamente frammentato.
Esisteva una ulteriore serie avente come capostipite il Np-237: si è estinta nella storia del pianeta a causa del valore molto più ridotto del suo tempo di dimezzamento.
Nello studio dei NORM, nella nostra scheda, pertanto esamineremo solamente K-40, U-238 e Th-232. Anche il Ra-226 è talora monitorato, invece del U-238, in quanto è il vero diretto genitore del Rn-222.
I secondi radionuclidi naturali, quelli cosmogenici, sono di breve vita e sono formati in continuazione dall’interazione dei raggi cosmici con la materia terrestre. I principali sono il H-3, il C-14 e il Be-7. Non sono però di interesse nel settore dei materiali strutturali o edili.
Infine i radionuclidi antropogenici (che non essendo naturali non producono ovviamente NORM) sono una grande varietà e sono introdotti nell’ambiente dalle attività umane.
Le rocce, con il suolo che ne deriva, sono la fonte primaria e principale del radon in atmosfera e quindi anche del radon indoor. In termini pratici però, per valutare tale fonte, la misura diretta dell’esalazione (rilascio all’interfaccia suolo-atmosfera) è complessa e lunga nel tempo. Viene quindi sostituita da misure di attività specifica nel sottosuolo. Qui le concentrazioni dei radionuclidi primordiali uranio e torio e del radio, diretto genitore del radon, sono il primo fattore che ne determina la presenza. 
Questi elementi precursori sono maggiormente presenti nei litotipi magmatici. Mentre in quelli sedimentari è la loro chimica, nel percorso di formazione delle rocce, che ne determina la concentrazione. Durante il processo di alterazione delle rocce, si possono produrre arricchimenti o impoverimenti del radio rispetto ai precursori determinando così disequilibri radioattivi all’interno delle serie e nei confronti con U-238.
La presente scheda si occuperà quindi dei NORM nel suolo e nei materiali utilizzati nell’edilizia e nell’industria. In particolare si tratterà principalmente dei precursori del Rn-222.
Il Rn-222 (un gas) si genera per decadimento radioattivo dal Ra-226 (un solido) disperso in modo relativamente uniforme nelle rocce e nel terreno in genere.
Il Ra-226 proviene a sua volta, per decadimento radioattivo dall’U-238. Radionuclide primordiale distribuito in tracce ma in modo abbastanza uniforme nella crosta terrestre.
La lunghissima vita media dell’U-238, paragonabile a quella del nostro pianeta, fa sì che abbia raggiunto, insieme alla sua progenie, l’equilibrio secolare e anche che la sua concentrazione rimanga praticamente costante nel tempo. Perciò è parimenti costante nel tempo la produzione globale di Ra-226 e di Rn-222.
Come scritto all’inizio di questa scheda esistono purtuttavia differenze non trascurabili di concentrazione di U-238 e Ra-226 da luogo e luogo, da roccia e roccia. Pertanto la produzione (e quindi l’emanazione e l’esalazione) del Rn-222 è spazialmente disuniforme.
Concentrazione dei NORM in [Bq/kg] e in ppm
Secondo il documento della IAEA del 2015 Safety Guide 32 sia U-238 che Th-232 e K-40 (principali NORM, “Naturally Occurring Radioactive Materials) contribuiscono in egual misura ai valori di dose per irraggiamento gamma outdoor o indoor.
Noteremo di seguito che, malgrado il Th-232 sia discretamente più abbondante del U-238 nella crosta terrestre, le relative attività specifiche sono paragonabili. Quella del K-40 invece è un ordine di grandezza superiore.
Le concentrazioni di attività mediana di questi tre radionuclidi nella crosta terrestre o nel principale materiale di costruzione edile, il calcestruzzo standard, sono:
Ovviamente dato l’utilizzo di svariati tipi di additivi o particolari aggregati nel calcestruzzo, si possono avere, per quest’ultimo, valori molto diversificati e superiori.
Da ANPEQ (in una pubblicazione del 2003) si ricava che la concentrazione media di U-238 è di 2,8 ppm nella crosta terrestre superiore continentale e di 1,8 ppm nel suolo superficiale.
Secondo una pubblicazione di APAT del 2006 (A. Terlizzi) i valori di abbondanza dei capostipiti delle serie sono indicati nella tabella seguente. Attenzione però ai valori nella colonna della emivita dei capostipiti, che non sono scritti chiaramente: per l’U-238 essa è realmente 4,468 E+9 anni; per Th-232 è 14,05 E+9; per U-235 é 7,04 E+8 :
Valori confermati dalla Università di Roma Tre nel dottorato M. Castelluccio – 2011.
M.Rossetti, secondo una pubblicazione della Università di Ferrara del 2008 (dottorato M. Rossetti), riporta i valori di attività specifica del Ra-226 (e del Rn-222 conseguente) in varie tipologie di suolo a 1 metro di profondità. Profondità ritenuta da lui sufficiente per essere esente da influenze superficiali sia meteorologiche sia di diffusione:
U-238 (con un’attività specifica di 12450 [Bq] per grammo di U-238) ha quindi una concentrazione nella crosta terrestre media di 2,7 ppm.
Nel dettaglio, secondo M. Rossetti sopracitato, i valori di U-238 sono (ad eccezione del valore errato in ultima riga):
Tab. 4
Dato che secondo la RP 112 del 1999 della Commissione Europea l’attività specifica media nella crosta terrestre del Ra-226 è di 40 [Bq/kg]. Si ha infatti che l’attività specifica è di 3,6605 E+10 [Bq] per grammo di Ra-226, ma la concentrazione nella crosta terrestre di 1,093 E-6 ppm.
Relativamente al Th-232 il documento dell’APAT sopra menzionato indica la sua concentrazione media nella crosta terrestre pari a 8,5 ppm, mentre seguendo i valori dati da IAEA si ottiene un valore mediano di 11,25 ppm. Tenendo conto che la costante di decadimento per questo radionuclide è di 1,5644 E-18 [sec-1] si ha che per il Th-232 l’attività specifica è di 4060,7 [Bq] per grammo.
Relativamente al K-40 il documento della IAEA ci permette di calcolare un valore mediano della concentrazione nella crosta terrestre di 11,25 ppm. Tenendo conto che la costante di decadimento per questo radionuclide è di 1,7612 E-17 [sec-1], si ha che per il K-40 l’attività specifica è di 265160 [Bq] per grammo.
Per inciso ricordiamo che nel caso del Rn-222 l’attività specifica per g è di 5,691 E+15 [Bq] e che nel caso del Rn-220 (Thoron) l’attività specifica per g è di 3,3820 E+19 [Bq]. Quindi molti ordini di grandezza superiori a quella dei precursori U-238, Ra-226 e Th-232.
Sottosuolo della Valle della Caffarella
E’ possibile esemplificare e approfondire la situazione con l’analisi dettagliata dell’attività dei radionuclidi sopracitati nel particolare sottosuolo della valle della Caffarella a sud di Roma. Analisi riportata dalla tesi di dottorato di M. Castelluccio della Università di Roma Tre (2011) citata in precedenza. Da essa si trae la seguente tabella 5 con dati da molteplici campioni. Essa riporta una serie di valori della concentrazione degli elementi precursori del Rn-222 (U-238 e Ra-226) e del Rn-220 (Th-232), oltre che del K-40. Questi valori sono stati poi confrontati con quelli di soil radon ottenendo una discreta conferma di concordanza nelle attività di quest’ultimo con quella dei rispettivi precursori.
Si è rileva, poi nella tesi, che le concentrazioni di U-238 e Ra-226 nei campioni di suolo è generalmente maggiore di quella delle rocce di origine. Questo a causa dell’assorbimento dei radionuclidi da parte di minerali e di accumulo di U-238 da parte di composti organici. Il Th-232, invece, che presenta peraltro maggiori concentrazioni rispetto all’U-238 e al Ra-226 sia nelle rocce che nei suoli, non mostra lo stesso fenomeno per le sue caratteristiche di minor solubilità e mobilità. I suoli alluvionali hanno minori concentrazioni di Uranio, Torio e Radio rispetto a quelli vulcanici da cui provengono per disgregazione. Nel caso particolare del rapporto tra le attività del’U-238 e del Ra-226 si osserva infine che, con il succedersi delle fasi di smantellamento e disgregazione delle rocce, si ha un arricchimento del radio rispetto all’equilibrio tra i due che invece si riscontra nelle rocce.
Calcolando i valori dell’indice di radioattività I (seguendo la RP 112 della C.E. successivamente esaminata) per i campioni sopraelencati si avrebbero sempre valori superiori ad 1. Ciò sta ad indicare la generale radioattività di questi materiali, che se utilizzati come materiale da costruzione strutturale potrebbero portare, tra l’altro, a valori di radon indoor non accettabili.
Approccio geologico al problema del radon indoor
Tra le non molte nazioni che affrontano il problema della valutazione del rischio da radon indoor con un approccio geologico, si evidenziano la repubblica Ceca, la Svezia e la Germania. In Germania viene utilizzata una mappa della distribuzione regionale delle concentrazioni di radon nel suolo (soil radon) ad un metro di profondità, per la stima previsionale del radon indoor ritenuto essere solitamente compreso tra l’1 e il 5 per mille di quello nel sottosuolo.
In queste nazioni viene usualmente definito un indice di rischio, in vista della costruzione di un nuovo edificio. L’indice è basato su misurazioni del soil radon nel sottosuolo del sito di costruzione e su misurazioni di permeabilità intrinseca del medesimo terreno. In base a queste vengono raccomandate differenti prescrizioni costruttive.
La tabella seguente illustra, come esempio, una raccomandazione introdotta nel 1982 dalla Swedish Radiation Protection Authority per la classificazione dei terreni in relazione al rischio radon indoor. La profondità di riferimento per la concentrazione di radon nel suolo è 0,8 – 1 metro:
Sono stati anche proposti algoritmi matematici che derivano valori previsionali di concentrazione di radon indoor partendo da queste variabili. Analogamente sono stati proposti altri algoritmi che calcolano il flusso di esalazione previsto dal terreno in funzione delle sue caratteristiche e dei valori di concentrazione di attività underground.
La maggior parte delle nazioni (tra cui l’Italia), invece, segue un differente approccio. Dopo aver individuato i confini di “radon prone areas” o arie prioritarie, in funzione della percentuale di edifici che rivelano concentrazioni superiori a determinati valori, vengono definiti alcuni obblighi di legge. Essi normano i vari aspetti del problema e sono applicabili alle costruzioni in quelle aree.
Concentrazione di U-238, Ra-226, Th-232 e K-40 nei materiali edili
Secondo un rapporto UNSCEAR del 2000, il contributo di radon indoor emesso dal suolo può essere stimato intorno al 60÷70%, mentre quello dai materiali edili è valutato intorno al 15÷20%. Questi valori sono stati ottenuti con modelli matematici operanti nell’ipotesi che il contenuto di radioattività dei materiali sia pari al valore medio di circa 50 [Bq/kg].
Secondo RP 112 della Commissione Europea
Inoltre secondo il documento Radiation Protection 112 della Commissione Europea del 1999 le concentrazioni medie (come attività specifica) nella crosta terrestre del Ra-226 (in sostituzione del U-238) e del Th-232 sono di 40 [Bq/kg] e quella del K-40 è di 400 [Bq/kg]. Questi dati sono in sostanziale accordo con quelli precedenti. Le analoghe concentrazioni dei radionuclidi sopraddetti nei materiali edili e nei sottoprodotti industriali sono invece quelle riportate nella seguente tabella. In essa sono indicate le attività specifiche usuali e massime per i materiali da costruzione dei paesi dell’UE:
Secondo Risica, Bolzan e Nuccetelli
I valori sopra riportati possono essere confrontati e integrati con quelli della seguente tabella tratta da “Radon in the living Environment – 1999 Athens Greece: Radioactivity in building materials” di Risica, Bolzan, Nuccetelli:
Tab. 8
Secondo Facchini, Valli e Vecchi dell’Università di Milano
Infine riportiamo la seguente utile tabella relativa alle pietre ornamentali:
Tab. 9
Dose per causa dei NORM – Indice di concentrazione di attività I
Tornando al documento RP 112, le due tabelle che seguono danno i valori di dose per irraggiamento gamma per un abitante di un locale di 20 metri quadrati, ipotizzando la permanenza di 7000 ore per anno. I materiali per la costruzione delle mura, dei pavimenti e dei soffitti contengono i radionuclidi riportati in quattro differenti ipotesi di concentrazione (low, average, upper, enhanced). La dose indicata nella tabella 10 è intesa in aggiunta a quella media naturale e i parametri usati per calcolarla sono quelli indicati nella tabella 11.
La dose per irraggiamento alfa interno è invece dovuta al radon proveniente dal terreno ed ai suoi figli, ma un contributo lo possono dare anche i materiali da costruzione, particolarmente nei piani superiori. Questi materiali solitamente contribuiscono alla concentrazione totale del radon per poche decine di [Bq/m3]; in rari casi però tale valore può essere molto alto.
La Comunità Europea perciò, al fine di limitare la dose di irraggiamento gamma indoor al di sotto di valori pari a 0,3 e 1 [mSv/anno] in eccesso a quella outdoor, ha definito con il documento RP 112 un indice di concentrazione di attività I, adimensionale, con la seguente espressione:
Dove C indica la concentrazione dei radionuclidi Ra-226, Th-232 e K-40 in [Bq/kg] nei materiali da costruzione.
I valori accettabili di I sono dati dalla seguente tabella in funzione dei criteri di dose accettata:
Il D.Lgs 101/2020 e s.m.i., nell’articolo 29 e nell’Allegato II ha recepito le sopradette disposizioni e ha disposto che, per quanto sopra, il criterio di dose accettata è di 1 [mSv/anno].
Inoltre secondo la Commissione Europea le concentrazioni di Ra-226 devono essere limitate all’interno dei materiali da costruzione dei nuovi edifici anche al fine di impedire il superamento di concentrazione di radon indoor di 200 [Bq/m3]. Il rispetto dei criteri sopra riportati per l’indice I garantiscono il raggiungimento di tale obbiettivo.
Revisionato agosto 2023
